W 1967 roku Albano nagrał swój pierwszy przebój „Nel sole”, z którym wygrał Disco per l’estate i zajął pierwsze miejsce na liście najlepiej sprzedanych singli w całym roku we Włoszech, sprzedając go w nakładzie półtora miliona egzemplarzy. Jego głos dotarł do wszystkich gazet i telewizji. W tym samym roku został nagrany film pod tym samym tytułem, w którym Albano wystąpił z młodą, nieznaną wówczas, amerykańską aktorką Rominą Power, córką sławnego aktora Tyrone’a Powera. Sztuka opowiada o namiętnej miłości dwóch młodych ludzi, którzy – pomimo sprzeciwu rodziców – postanawiają wziąć ślub.
W 1975 roku Albano postanowił rozpocząć pełną współpracę z małżonką. Efektem pracy był pierwszy wspólny album studyjny pary pt. Dialogo, wydany nakładem wytwórni fonograficznej Libra. W tym samym roku zajęli drugie miejsce z utworem „Dialogo na Disco per l'estate”, a w kolejnym roku zostali reprezentantami Włoch podczas 21. Konkursu Piosenki Eurowizji, na którym zajęli ostateczne siódme miejsce z utworem „We'll Live It All Again”.
W 1981 roku para nagrała jeden ze swoich największych przebojów - „Sharazan”. Rok później, w 1982 wystartowali po raz pierwszy w duecie na Festiwalu w San Remo z utworem „Felicità”, z którym zajęli drugie miejsce. Piosenka podbiła włoskie listy przebojów na wiele tygodni, a w samych Niemczech singiel sprzedał się w nakładzie ponad 6 milionów egzemplarzy, za co para dostała nagrodę Złotego Globa. Dwa lata później Albano i Romina ponownie wystąpili podczas festiwalu, zajmując pierwsze miejsce w finale z singlem „Ci sarà”. Singiel promował ich album pt. Effetto amore.
W 1994 roku w Nowym Orleanie zaginęła najstarsza córka Albano i Rominy Power – Ylenia. Para porzuciła wówczas wszystkie swoje prace muzyczne i wyruszyła na poszukiwania do Stanów Zjednoczonych, gdzie razem z szefem policji starała się odnaleźć córkę. Dziewczyny nie znaleziono, podejrzewa się, że pod wpływem narkotyków wskoczyła do rzeki Missisipi i utonęła.
4 października 1998 roku, podczas II Światowego Spotkania Rodzin, małżeństwo zagrało swój ostatni koncert, występując na żywo przed Janem Pawłem II. Zaśpiewali wówczas wcześniej nieopublikowany utwór „Al mondo siamo noi” oraz przebój Domenico Modugno „Nel blu dipinto nel blu”. Po zakończeniu ceremonii, duet długo rozmawiał z papieżem na temat problemów w ich małżeństwie. W 1999 roku, na łamach tygodnika Oggi, Albano ogłosił oficjalnie separację z żoną oraz wyjaśnił powody swojej decyzji. Po tych wydarzeniach wystąpił ponownie na Festiwalu Piosenki Włoskiej, tym razem z utworem „Ancora in volo”, z którym zajął szóste miejsce.
Od kilku lat para znowu występuje razem.
